Embelli par Jean de Berry et restauré par Louis XI, le château fut le lieu d'exil de la reine Margot, sœur de Charles IX et jeune épouse peu sage du futur roi Henri IV. Sa conduite la pousse à chercher refuge auprès de son amant, l'écuyer Jehan de Birac, mais ils sont retrouvés à Ybois ; le favori est exécuté et Marguerite enfermée à Usson. Elle y restera dix-neuf ans, menant une vie à la fois galante et religieuse. En juillet 1605, à 52 ans, elle reprend le chemin de Paris après avoir obtenu qu'Usson soit exempté d'impôts et soit offerte une « donnerie perpétuelle aux pauvres de la région ».

Derrière ses façades de basalte, le village conserve des vestiges de la triple enceinte flanquée de tours, détruite sous Richelieu.

L'église Saint-Maurice, d'origine romane, fut complétée au xvie siècle par la chapelle de la Reine, où Margot venait prier sous la voûte en étoile. Les volets du tabernacle, de 1622, la représentent vieillie sous les traits de sainte Radegonde en habit et diadème fleurdelisés, aux côtés de son époux Henri IV.

Au sud de l'édifice, un sentier conduit aux orgues basaltiques qui dominent le village.

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